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“編者在22年4月11日文獻情報中關注到吳豐昌院士團隊關于我國不同營養程度湖泊DOM的分子組成特征以及對富營養化湖泊管理和全球碳循環啟示的研究,特邀請該團隊為本公眾號撰寫了研究亮點,希望該研究成果能給關注者啟發,從中獲得靈感,促進天然有機質研究工作的開展。”
湖泊富營養化和有害藻類水華是全球普遍面臨的水域生態環境問題,已經嚴重制約湖泊資源的可利用性和可持續發展。目前,隨著對富營養化現象及機理研究的不斷深入,氮、磷營養鹽循環與富營養化的響應關系已經做了大量工作,然而有關學者發現富營養化現象并不單純是氮、磷等營養鹽過量的問題,有機質在其中也發揮著重要的作用,并開始將有機質引入富營養化的研究范疇。溶解性有機質(Dissolved organic matter, DOM)因其廣泛存在于水體的各種環境介質中,且對水生生態系統的各種物理、化學和生物過程中發揮著十分重要的作用而備受關注。然而由于DOM化學組成、結構、來源和變化過程的復雜性,表征技術的局限性等原因,至今對其化學結構及環境行為的認識仍較為有限,對其在富營養化演變過程中的化學結構動態變化規律認識仍未完全明晰,尤其缺乏其與富營養化相互作用關系的系統性研究。

本研究將傅里葉變換離子回旋共振質譜(Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry, FT-ICR-MS)與紫外、三維熒光等光譜學表征手段聯合運用,對我國不同營養程度湖泊的DOM化學結構進行系統的研究,發現DOM的量和質均與湖泊營養水平具有較好的相關關系,主要認識如下:
(1)湖泊的營養狀態指數TSI與DOC和CDOM均具有較好的正相關關系,表現為營養化程度較高的湖泊中,DOC及CDOM的量均增加,表明DOC和CDOM可以作為富營養化程度的指示性參數。但對于受地理環境要素影響較大,DOC異常高的湖泊,TSI與DOC的關系偏離擬合曲線,利用DOC或CDOM對此類湖泊進行評價時應十分謹慎。因此,如何科學評估該類湖泊的營養水平及水質,對全國湖泊的差異化管理具有十分重要的意義。

圖1 湖泊營養水平與DOM的量和質的相關關系。DOC與a(350) (a), TSI與DOC (b)及TSI與a(350) (c)的相關性分析;不同營養程度湖泊中的SUVA254,CDOM/DOC (d),分子量(e)和熒光組分(f)的差異性分析
(2)不同營養程度湖泊DOM的化學組成特征具有顯著差異。高營養水平湖泊中,檢測到更多大分子量、高芳香度、高不飽和度的化合物,且營養程度與含S類化合物、聚合類的多環芳烴類化合物和脂肪類物質的百分含量具有較好的正相關關系,表明高營養程度湖泊中外源和內源DOM的量均增加。此外,研究發現,Chla濃度可以調控內源DOM的釋放。基于以上結果,提出了湖泊營養程度與DOM化學組成耦合關系的機理機制,即隨著外源DOM入湖負荷量增加,湖泊營養水平增大,進而促進浮游植物生長,而葉綠素濃度增加又會促進內源有機質釋放,使得湖泊中脂肪類物質增多,進一步加重湖泊富營養化進程。因此在我國湖泊富營養化管理中,應重點控制外源污染物入湖,同時關注富營養化湖泊中內源有機質的釋放。

圖2 固相萃取DOM中各化合物組成與營養水平的秩相關系數 (P-value<0.05)。 a) TP, b) Chla, c) COD, and d) TN.

圖3 我國不同湖泊DOM光學特征及FT-ICR-MS指標的主成分分析 (a)及不同采樣點的PC1因子得分(b, c);采樣點的PC1因子得分與脂肪類化合物百分含量之前的相關性擬合 (d). (b)和(c) 中的圖例顏色分別代表了Chla和TSI的值
(3)湖泊富營養化影響DOM的化學組成及其生物地球化學過程,勢必會影響全球湖泊碳循環及碳收支平衡。高營養水平湖泊中,內源和外源DOM的貢獻量均增加,表明更多的陸源和內源DOM參與到湖泊碳循環過程中。此外,富營養化湖泊中復雜的DOM組分可能會加速其生物地球化學過程,如光化學過程和生物過程。綜上,在湖泊富營養化背景下,有機物在陸-水-氣界面的遷移轉化可能會大大增強,從而加速全球碳循環過程,這為全球湖泊碳源、碳匯研究提供了理論支撐。
[1] Shasha Liu, Junwen Hou, Chengyu Suo, Junyi Chen, Xiaohui Liu, Rui Fu, Fengchang Wu, Molecular-level composition of dissolved organic matter in distinct trophic states in Chinese lakes: Implications for eutrophic lake management and the global carbon cycle, Water Research, Volume 217, 2022, 118438, ISSN 0043-1354,
//doi.org/10.1016/j.watres.2022.118438.
[2] Shasha Liu, Zhongqi He, Zhi Tang, Leizhen Liu, Junwen Hou, Tingting Li, Yahe Zhang, Quan Shi, John P. Giesy, Fengchang Wu, Linking the molecular composition of autochthonous dissolved organic matter to source identification for freshwater lake ecosystems by combination of optical spectroscopy and FT-ICR-MS analysis,
Science of The Total Environment, Volume 703, 2020, 134764, ISSN 0048-9697,//doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.134764.
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